Charlotte est une œuvre originale, fruit de la collaboration entre Jun Maeda et des studios Key, Aniplex et P.A. Works.
L'histoire nous entraîne dans un monde où certains enfants, durant la puberté, développent des pouvoirs spéciaux. Ces enfants sont nommés ESPers. Yuu Otosaka, l'un d'eux, semble être en apparence un simple lycéen. Cependant ce dernier à la capacité de pouvoir se glisser et de contrôler entièrement le corps d'une personne, mais seulement durant cinq secondes. Yuu a utilisé cette compétence durant des années pour atteindre ses objectifs, ce qui lui a permis de pouvoir rentrer dans un lycée prestigieux.
Un jour, il est pris la main dans le sac par l'énigmatique, Nao Tomori. Ne pouvant plus reculer, lui et sa sœur Ayumi sont contraints d'être transférés à l'Académie Hoshi-no-umi, un établissement pour des étudiants aux capacités surnaturelles.
Le Bureau des Élèves (BDE) de cette école, mené par la fameuse Nao, est chargé de traquer les adolescents abusant de leurs pouvoirs. Ainsi, Yuu se retrouve obligé de rejoindre le BDE, qui jours après jours, va le mener sur la vérité qui attend tous les détenteurs de ces capacités surnaturelles : les ESPers...
