Il s'agit de la troisième saison de la série To Aru Majutsu no Index. Cette nouvelle saison débute avec l'adaptation de l'arc du "Document de Constantine".
Depuis l'attaque de Vento of the Front, qui avait pour but de trouver et tuer Kamijô Tôma, ce dernier profite de nouveau d'une vie plus ou moins paisible.
Cependant, après un enchaînement d'événement, il est forcé de se rendre à Avignon, en France, pour récupérer le Document de Constantine, alias l"archive C". Cette mission a pour objectif de contrer les plans de l'Eglise Catholique, qui veut utiliser cette relique pour retourner le monde contre la Cité Académique.