L'anime se base sur les clips musicaux de Rerulili. Une adaptation en manga (de Hazuki Megumi), en light novel (de Tonami Minato & Kitty Creators) ainsi qu'une pièce de théatre ont déjà vu le jour auparavant. Mizuki Hijiri est une lycéenne venant tout juste d'arriver dans sa nouvelle école. Elle y rencontre 4 garçons atteints du syndrome chūnibyō : Noda qui rêve de devenir un super-héros, Takushima un beau gosse qui n'aime que les filles en 2D, Nakamura qui pense être l'enfant d'un ange et d'un démon et Tsukumo qui pense pouvoir manipuler tout le monde.